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开云全站网页版·(中国)官方网站,杨楚罗教授团队JACS:一箭双雕—含硒热活化延迟荧光材料同时实现高效窄谱带OLED和可见-紫外光子上转换

发表于: 2023-02-01 16:17 点击:

多重共振型热活化延迟荧光(MR-TADF)材料由于其刚性发光骨架及独特的短程电荷转移特性表现出窄带发光和高效率的优势,目前已成为有机电致发光领域研究的热点。与此同时,得益于它们极大的摩尔消光系数和较小的三重态敏化过程能量损失,深圳大学杨楚罗教授课题组证实了该类材料也可以作为纯有机三重态光敏剂应用于三重态-三重态湮灭上转换(TTA-UC)中(CCS Chem. 2022, 4, 3852-3863)。 然而,MR-TADF材料由于受到自旋禁阻的限制,单三重态间自旋翻转过程往往较慢,极大制约了其光电性能。对于电致发光应用而言,其较小的反向系间窜跃(RISC)速率导致三重态激子浓度积累和高亮度下明显的效率滚降。对于上转换应用而言,其较低的系间窜跃(ISC)效率降低了三重态激子的存储能力,导致上转换量子产率低于10%。基于上述研究背景,如何开发具有高效自旋翻转特性的MR-TADF分子,是当前所面临的关键问题与挑战。

近日,深圳大学杨楚罗教授和曹啸松助理教授团队合理设计了一种具有刚性结构的新型含硒MR-TADF化合物BN-Se,利用硒元素的重原子效应,在不影响辐射跃迁速率的前提下极大增强了单三重态间的自旋轨道耦合,进而促进了ISC及RISC过程。该材料罕见地同时表现出了高摩尔消光系数(ε = 2.6 × 104 M−1 cm−1)、窄谱带发射(FWHM = 42 nm)、高光致发光量子产率(ΦPL = 99%)、高辐射跃迁速率(kr = 1.4×108 s-1)、高ISC效率(ΦISC = 88%)以及高RISC速率(kRISC = 1.6×106 s-1)。作为发光客体,其优异的发光性能和平衡的激子动力学过程使得BN-Se在OLED器件中不仅实现了高外量子效率(32.6%),效率滚降也得到了有效抑制(1000 cd m-2时衰减仅为1%)。作为光敏剂单元,利用其高效的ISC过程和极低的固有能量损失,首次实现了蓝光(>450 nm)到紫外(<350 nm)的上转换过程,相应上转换量子产率高达21.4%,阈值强度低至1.3 mW cm−2,是已报道可见-紫外TTA-UC体系的最佳性能之一。

相关成果以“Manipulating Exciton Dynamics toward Simultaneous High-Efficiency Narrowband Electroluminescence and Photon Upconversion by Selenium-Incorporated Multi-Resonance Delayed Fluorescence Emitter”为题发表在JACS上(J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 22976-22984)。深圳大学杨楚罗教授、曹啸松助理教授、安徽师范大学魏亚雄博士为文章通讯作者,深圳大学为第一完成单位。该研究得到了国家自然科学基金委员会以及深圳市科技创新委员会的大力支持。全文链接见:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c09543

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